Mobility and reactivity of carbonated melts in the Earth's mantle : insight from high pressure-temperature experiments and in-situ X-ray tomography
Mobilité et réactivité des magmas carbonatés dans le manteau terrestre : apport de l’expérimentation sous pression-température et de la tomographie de rayons X in-situ
Résumé
Carbonate melts have unique properties, clearly distinct from the widespread silicate liquids (low viscosity and high wetting capacity), coming from their unpolymerized ionic structure. Thus, these liquids form interconnected networks even at low melt fractions. Petrology experiments and geophysical observations reveal that associated partial fusion zones extend significantly within the Earth’s mantle, which contrasts with the low representability of carbonate volcanism. The objective of this thesis is to constrain the mobility and the reactivity of carbonate melts in the Earth's upper mantle, and more precisely at the lithosphere/asthenosphere boundary, with experiments consisting of liquid carbonate (BaCO3, CaCO3, Na2CO3) impregnation through a solid silicate matrix (mixture of olivines and pyroxenes), in the ranges P ∈ [1.5, 2.5] GPa and T ∈ [800, 1350] °C. Real-time monitoring of liquid migration by time-resolved X-ray absorption tomography has clarified the modes of transport of these melts and quantified their kinetics. Two mechanisms were observed: i) the impregnation of the entire sample by capillarity; and ii) the localization of fluid in fractures networks. In the first case, a wettability front, induced by the migration of the liquid through the largest pores, progresses rapidly (~ 5 mm/h) over the entire sample. Then, as the porosity is not completely impregnated behind this front, the filling with the finer pores progressively saturates the porous network with carbonate liquid. Regarding fractured samples, the dynamics of fracture opening and associated flow are monitored over time. These results are supplemented by impregnation experiments under deformation, by applying torsional stress to the samples in order to quantify the impact of deformation on the distribution and migration of carbonate melts. These observations confirm and clarify the high mobility of carbonate liquids, compared to silicate melts, but also highlight their extreme chemical reactivity, observable on an experimental scale in a few minutes on tomographic images. To study the chemical reactivity of these melts with the surrounding mantle minerals as well as the associated impact on the composition of the residual liquids, a series of impregnation experiments of a CaCO3 liquid, with durations ranging from 15 min to 4 h, were performed and the reaction products characterized by electron imaging, energy and wavelength dispersive X-ray spectroscopy, and Raman spectroscopy. These experiments highlighted: i) the generation of reaction rims made of secondary olivines and clinopyroxenes surrounding the primary orthopyroxenes starting from the first stages (15 minutes) following the melting of the carbonate; ii) the enrichment in magnesium and silicon of the original calcic liquid; iii) the exsolution of a silica-rich liquid (> 20 wt.% SiO2) from the carbonate liquid phase; and iv) the crystallization of secondary olivines and clinopyroxenes at the expense of the carbonate melt, entirely consumed in 4 hours. These observations are consistent with the wherlitization reaction observed in natural samples and contribute to a better understanding of the temporal evolution of the mineralogical assemblages and the composition of carbonate melts induced by the dissolution of orthopyroxenes. Thus, our results provide new quantitative constraints on the mobility and reactivity of carbonate melts that aim to build reactive transport models.
Les magmas carbonatés ont des propriétés clairement distinctes des très répandus liquides silicatés (faible viscosité et forte mouillabilité), issues de leur structure ionique non polymérisée. Ces liquides forment donc, dès des taux de fusion faibles, des réseaux interconnectés à l’origine de leur fort pouvoir métasomatique. Les expériences de pétrologie et observations géophysiques suggèrent que les zones de fusion partielle associées sont probablement très répandues dans le manteau terrestre, ce qui contraste avec la faible représentativité des laves carbonatées en surface. L’objectif de cette thèse est de contraindre la mobilité et la réactivité des magmas carbonatés dans le manteau supérieur terrestre, et plus spécifiquement à l’interface lithosphère/asthénosphère, par des expériences d’imprégnation d’un carbonate liquide (BaCO3, CaCO3, Na2CO3) au travers d’une matrice solide silicatée (mélange d’olivines et pyroxènes), dans les gammes P ∈ [1.5, 2.5] GPa et T ∈ [800, 1350] °C. Le suivi en temps réel de la migration du liquide par tomographie d’absorption des rayons X résolue en temps a permis d’éclairer les modalités de transport de ces magmas et de quantifier leur cinétique. Deux mécanismes ont été observés : i) l’imprégnation de l’ensemble de l’échantillon par capillarité ; et ii) la localisation du liquide dans des réseaux de fractures. Dans le premier cas, un front de mouillabilité, induit par l’écoulement du liquide au travers des pores les plus larges, progresse de manière rapide (~ 5 mm/h) sur l’intégralité de l’échantillon. Ensuite, comme la porosité n’est pas totalement imprégnée à l’arrière de ce front, le remplissage via les pores plus fins sature progressivement le réseau poreux en liquide carbonaté. Concernant, les échantillons fracturés, les dynamiques d’ouverture des fractures et d’écoulement associé sont suivies au cours du temps. Ces résultats sont complétés par des expériences d’imprégnation sous déformation, par application d’une contrainte de torsion aux échantillons, afin de quantifier l’impact de la déformation sur la distribution et la migration des magmas carbonatés. Ces observations confirment et précisent la forte mobilité des liquides carbonatés, par rapport aux magmas silicatés, mais mettent également en évidence leur extrême réactivité chimique, observable à l’échelle expérimentale en quelques minutes sur les images tomographiques. Afin d’étudier la réactivité chimique de ces magmas avec les minéraux du manteau encaissant ainsi que l’impact associé sur la composition des liquides résiduels, une série d’expériences d’imprégnation d’un liquide CaCO3, de durée s’échelonnant de 15 min à 4 h, ont été réalisées et les produits réactionnels caractérisés par imagerie électronique, spectroscopie de rayons X à dispersion d’énergie et de longueur d’onde, et spectroscopie Raman. Ces expériences ont mis en évidence : i) la génération d’auréoles réactionnelles constituées d’olivines et clinopyroxènes secondaires autour des orthopyroxènes primaires dès les premiers stades (15 minutes) suivant la fusion du carbonate ; ii) l’enrichissement en magnésium et silicium du liquide calcique original ; iii) l’exsolution d’un liquide riche en silice (> 20 wt.% SiO2) à partir de la phase liquide carbonatée ; et iv) la cristallisation d’olivines et clinopyroxènes secondaires au détriment du magma carbonaté, entièrement consommé en 4 heures. Ces observations sont cohérentes avec la réaction de wherlitisation observée dans les échantillons naturels et permettent de mieux évaluer l’évolution temporelle des assemblages minéralogiques et de la composition des magmas carbonatés induite par la dissolution des orthopyroxènes. Par conséquent, nos résultats apportent de nouvelles contraintes quantitatives sur la mobilité et réactivité des magmas carbonatés en vue de leur intégration in fine dans des modèles de transport réactif.
Origine : Version validée par le jury (STAR)